Ξεκίνησε τις εργασίες της στην Επίδαυρο (6 Απριλίου 1826), αλλά αιφνιδίως διεκόπη λόγω της πτώσης τον Μεσολογγίου (10 Απριλίου 1826). Συνεκλήθη «κατ'επανάληψιν» στην Ερμιόνη (18 Ιανουαρίου 1827 έως 17 Μαρτίου 1827) και ολοκλήρωσε τις εργασίες της στην Τροιζήνα στις 5 Μαίου 1827.
Στην Ερμιόνη συνήλθε με την προτροπή και καθοδήγηση τον Θεόδωρου Κολοκοτρώνη και οι εργασίες της έλαβαν χώρα στο «Βουλευτικό οίκημα», το οποίο στεγάζει σήμερα το Ιστορικό και Λαογραφικό Μουσείο Ερμιόνης.
Η Γ Εθνοσυνέλευση στην Ερμιόνη αναδείχθηκε σπουδαίος πυλώνας στήριξης της Ελληνικής Επανάστασης, γιατί επωμίσθηκε δυναμικά το ρόλο της «επίσημης Κυβέρνησης». Συνάμα, όρισε με σαφήνεια ως πολίτευμα της χώρας το Κοινοβουλευτικό, στη βάση τον οποίον συντάχθηκε λίγους μήνες αργότερα το Σύνταγμα της Τροιζήνας.
Επιπροσθέτως, εκδήλωσε την εθνική ανάγκη για την εκλογή τον Ιωάννη Καποδίστρια ως πρώτον Κυβερνήτη της Ελλάδας και σφυρηλάτησε την εθνική ενότητα και συμφιλίωση των Ελλήνων.
